早在1804年和1812年，沙皇就曾表示要用基督教的名义把欧洲各国联合起来，在需要之时相互支援。打败拿破仑“百日”政权后，沙皇又在巴黎正式提出了由俄、奥、普三国缔结成“神圣同盟”的方案。之所以说“神圣”，是因为同盟者要在“神圣宗教的崇高真理”，在“正义的、基督教博爱的与和平的箴言”指导下进行活动。依照这个方案，沙皇亲自起草了有关文件和草案。在文件中，三国君主被比作其臣民和军队的“父亲”，并说他们三国的政府和人民今后将要像“一家人”一样地相处。亚历山大还“热情”敞开了怀抱，宣布他们三国热烈欢迎一切承认其“神圣原则”的国家加入这一同盟。
听了这些空洞的漂亮话，各国政要都没把他们当回事。卡尔斯瑞说亚历山大在玄想和胡言乱语。奥国首相梅特涅也认为这是无价值的高调。可是过了不久，他们就发现了这个同盟有着非凡的意义——这是维护他们统治秩序，保障维也纳会议的决议得到实施的重要工具啊！几个国家的政治相同兵力相似，还有什么革命、“暴动”值得害怕呢？奥普两国立即找到沙皇，根据他的文件，三国在1815年9月26日正式签署了建立神圣同盟的条约。后来的事实证明了他们的“正确”，许多人民起义之火被他们共同扑灭，于是欧洲大陆绝大多数的君主都陆陆续续加入了这个同盟。“神圣同盟”，已然成了“所有欧洲的君主在俄国沙皇领导下反对本国人民的一个阴谋”。
1815年11月，即神圣同盟建立两个月后，在签订第二次巴黎和约时的英、俄、普、奥又签订了四国同盟条约。条约规定，四国要以武力维护维也纳会议的决议和第二次巴黎和约。这样，四国同盟实际上就成为神圣同盟的一个补充。
五国同盟是四国同盟中又加入了一个签署国——法国。不过这是1818年的事了。法国偿清了全部赔款，于是神圣同盟决定结束联军对法国的占领，吸纳它入伙。
作为大革命的发生国，欧洲大陆各君主都将法国看做麻烦的源头，而既然曾最为“反动”的法国也和他们并肩作战，大家都异常高兴，亚历山大更自认为功不可没，高叫“和平已经确立”，梅特涅也兴奋地说“现状不会再起变化了”。然而他们完全错误地估计了形势。
1820年，在意大利境内的那不勒斯、皮埃蒙德和西班牙都爆发了资产阶级革命，直接冲击了那里刚刚恢复了统治地位的封建王朝。于是神圣同盟有事可做了。10月20日，亚历山大主持召开了神圣同盟会议，集中讨论镇压意大利革命的问题。11月19日，俄、普、奥三国签署《特劳波协定书》，宣布对任何一国发生的起义，同盟都有权干涉，还说哪个国家顶不住起义、革命的压力进行政府的变动，就要将哪个国家开除出神圣同盟。1821年1月，会议作出决议由奥地利出兵镇压意大利革命。接着，数万奥军侵入那不勒斯，很快将革命镇压。与此同时，奥军帮助撒丁军队将皮埃蒙特的起义扑灭。倒霉的却是亚历山大的俄国部队——俄国想在意大利建立自己的控制，也派出了军队赶来。但军队跋山涉水到达时，革命已被镇压，俄军没有得到进军意大利的借口。
西班牙人民的反抗也使神圣同盟不能容忍。俄国外交大臣对革命进行辱骂并威胁要“纠正”和“消除”革命。1822年10月至12月，神圣同盟在意大利开会商讨出兵一事。亚历山大极想派15万俄军出兵镇压，但受到了法奥两国的阻止，因为他们担心俄军穿越本国国境会对自己造成不利。11月19日，法国出兵镇压革命，而俄军则只能在边境线上驻扎一支“神圣同盟预备军队”。1823年5月23日，法军攻陷西班牙首都马德里，将革命镇压下去了。
除镇压上述革命以外，神圣同盟企图武力镇压西属拉美殖民地的独立战争，但由于各国间矛盾重重而未能实现。
1822年，希腊革命者摆脱了土耳其的统治宣布独立。神圣同盟没能够前去干涉，甚至奥国首相梅特涅公开违反维也纳会议和正统主义原则，主张希腊完全独立。想在巴尔干地区建立主宰地位的俄国没了伙伴，神圣同盟不欢而散。神圣同盟内部的深刻危机暴露出来。1830年，法国七月革命胜利，波旁王朝被彻底推翻，沉重打击了神圣同盟。同盟内部分歧也加大，走向瓦解。
1848年遍布欧洲大陆的革命爆发，神圣同盟彻底崩溃了。
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